扩大权力的教皇随即号召并促成了第一次十字军东征。在第二年，主要由法国贵族组成的十字军抵达君士坦丁堡，在十字军将领中包括阿莱克修斯一世的宿敌罗贝尔·吉斯卡尔之子塔兰托的博希蒙德。为避免十字军成为拜占庭帝国的新威胁，阿莱克修斯一世强行要求十字军领袖们向他效忠。实际上，这些欧洲的落魄子弟确实怀有自己的目的。在十字军帮助下，阿莱克修斯一世夺回了安纳托利亚西部，但是他未能阻止十字军将领在叙利亚和巴勒斯坦建立起一批典型的西欧式封建国家。
1107年，博希蒙德一世率领3.4万人的远征军在伊庇鲁斯登陆，攻打拜占庭帝国。但阿莱克修斯一世成功切断了诺曼人的补给线，迫使博希蒙德在第二年同意安条克公国成为拜占庭帝国的附庸。1108年，由于在东方的诺曼人象征式地承认拜占庭帝国的宗主权，并把相当大的一部分从塞尔柱人手中夺回的亚洲领土交给帝国统治。虽然阿莱克修斯一世打算继续对诺曼人展开军事行动，但他也因健康状况衰退和抵御突厥人的入侵而未能如愿。阿莱克修斯一世与塔兰托的博希蒙德的斗争宣告结束。
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