建安二年297，袁术准备自立称帝，孙策苦劝不听，遂与之断绝关系，从袁术阵营分离。当时在袁术麾下的吴景、孙贲、周瑜等人也纷纷来投靠孙策。建安三年298孙策派徐琨驱逐了袁术任命的丹阳太守袁胤，迎接刚从袁术处回来的吴景担任丹阳太守，又击败了盘踞在丹阳的祖郎和太史慈，将二人全部擒获收复，丹阳郡就此也归孙策所有。
袁术自灭之后，庐江郡太守刘勋夺取了袁术麾下的旧部，实力大大增强，引起了孙策的忌惮，而之前正是刘勋夺走了孙策庐江太守职位，所以孙策对其心生不满，准备将其消灭，于是他放低姿态，诱其出兵，然后再乘虚而入，一举夺取了刘勋的大本营皖城，后又再次击败了刘勋和黄祖的援兵，将其彻底赶出了庐江，从而获得了庐江郡。
刘繇在曲阿被孙策击败后，逃往豫章，后在这里去世，他死后，留下很多的部下，孙策欲将这些士兵收为己有，遂派太史慈收拢，同时打探关于豫章的虚实，结果发现豫章就是一块没有防御的大蛋糕，孙策遂发兵攻打。当时豫章太守华歆采取无为而治的管理，豫章境内都无法控制，面临孙策的大军更是连一战的勇气都没有，豫章就这样到了孙策手里。
豫章在历史上面积十分之大，于是孙策将其一分为二，分为豫章和庐陵。当时除了最北方的九江郡之外，扬州已经基本落入孙策手中。
孙策和曹操
袁术死后，九江郡的情况是比较复杂的，这和孙策、曹操有着很大的关系。
孙策壮大之后，曹操并没有给予孙策应当的待遇，反而开始对其警惕起来，当时孙策已经基本占据江东，扬州基本为其所有，但归属于曹操的许昌朝廷却没有任何任命孙策为扬州刺史或者扬州牧的意识，曹操不仅没有承认扬州归孙策所有，反而下令调孙策的弟弟们进许昌，并且空降严象为扬州刺史，占据扬州治所寿春和九江郡，这对于在扬州呆着的孙策无疑是很大的威胁，由于孙策作为朝廷的外番，为了避免对抗朝廷的权威所以不得不暂时放弃北上夺取九江。
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